近日,輪機工程學院船舶潔凈能源研究中心宗旭教授團隊在太陽能製取“綠氫”研究取得進展,相關研究成果以“Depressing charge recombination in hybrid perovskites by introducing dynamic electron/energy relay couple towards enhanced photocatalytic hydrogen production”為題發表於Energy & Environmental Science(影響因子32.4)🦒。這是摩登6平台以唯一通訊單位在該期刊發表的第一篇研究論文。Energy & Environmental Science專註於能源轉換與儲存、替代燃料技術以及環境科學領域的重要➔😄、高質量研究,是世界公認的能源與環境科學領域的頂級期刊🖖🏿,在能源和環境科學領域400余份期刊中排名第一,2024年最新影響因子為32.4🎅🏼,五年平均影響因子34.5。
船舶溫室氣體減排是航運業應對氣候變化的必然要求。將可再生能源轉化為清潔🪝🚵🏼♂️、高效的氫能並將其應用於傳統依賴化石資源的船舶航運業是實現船舶溫室氣體減排的理想途徑🙏🏼。太陽能是地球上最豐富的可再生能源,采用半導體光催化製氫是實現太陽能製氫的理想途徑之一。為了實現高效光催化製氫過程,發展促進半導體光生電荷分離、傳輸的策略是該領域的研究重點。
有機-無機雜化鈣鈦礦(OIHP)具有獨特的光電物理特性,是光催化製氫反應的理想載體🐪。但是🧑🏽🏭,嚴重的光生電荷復合極大地限製了OIHP光催化劑的產氫性能。因此,開發促進OIHP光生電荷分離和傳輸的策略是實現其高效太陽能轉化的關鍵👨👦👦。近年來,助催化劑工程🍆、電子結構工程及其組合等策略已被用於促進OIHP中光生電荷的分離和傳輸🚣🏼♂️。但是,相關研究的太陽能-氫氣(STH)能量轉化效率仍遠低於理論值🔯。
在本工作中,該研究團隊通過在MAPbI3鈣鈦礦體系中引入動態Cu/(CuI2)-作為電子/能量中繼站🙍🏼,顯著抑製了MAPbI3光催化劑中的光生電荷復合,極大提高了其光催化產氫活性。研究表明反應溶液中的(CuI2)-可有效捕獲MAPbI3中產生的光生電子🧑🏿🔧,原位生成金屬Cu作為電子/能量存儲介質,從而抑製光生電荷復合🗯,實現光子能量的存儲。原位生成的金屬Cu然後與氫碘酸溶液(HI)反應釋放儲存的太陽能,實現類似於自然光合作用中暗還原反應的解耦暗態氫氣生成反應。此外🥵🙋,金屬Cu還可以作為析氫反應(HER)的助催化劑,促進MAPbI3光生電子還原質子產氫的反應🛋。通過進一步引入鉑(Pt)作為HER助催化劑🛖🫅🏻,可以進一步加速暗態化學產氫反應和光驅動質子還原產氫反應。因此🧳,在Cu/(CuI2)-電子/能量中繼站和Pt助催化劑的共同作用下👨🔬,MAPbI3體系的光催化析氫活性提高了2334倍🧏🏽♀️,實現了高達5.25%STH轉換效率♥︎。這項工作為開發高效OIHP太陽能製氫系統提供了新的策略。
該論文第一作者為輪機工程學院2021級博士研究生劉佳琦,來自大連化學物理研究所的高玉英研究員在反應機理方面進行了合作研究。該工作得到國家自然科學基金委、“興遼英才”計劃項目和摩登6娱乐領軍人才項目的支持🫙。